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“全石墨烯”正极——石墨烯基材料在锂硫电池中的妙用

电化学储能在当今人们的生产生活中占有重要地位。无论是可再生能源的大量存储还是便携式设备的高密度存储,对电化学储能器件和材料的成本、储能密度、稳定性等指标都提出了较高的要求。由于理论比容量、比能量高,原料价廉易得,锂硫电池在未来电化学储能领域中将极具竞争力,但硫正极的低导电性、正极多硫化物的高溶解性仍是其中亟待解决的问题。为了解决硫正极存在的问题,采用碳-硫复合正极是最常见的思路之一。多孔碳材料通常有良好的导电性,其孔结构既可承载较多的硫、提高比容量,又可对多硫化物起到一定的限域作用、减少循环过程中容量的损失。

中科院沈阳金属所李峰研究员及其合作者近日报道了一种“完全由石墨烯构成”的锂硫电池正极材料。石墨烯具有高结构稳定性、高导电性、高比表面积、高孔隙率的特点,因此是锂硫电池的一种理想的正极碳骨架材料。

在这一工作中,研究者利用了石墨烯衍生物众多、性能多样化的特点,灵活运用不同的制备、加工手段,得到多种具有不同性能特点的石墨烯基材料,并将其组装为锂硫电池。电极中用到的石墨烯基材料主要有三种:高导电性石墨烯(HCG),多孔石墨烯(HPG),以及部分氧化石墨烯(POG)。

高导电性石墨烯(HCG)由液相剥离法制备得到粉体,然后抽滤并揭取,得到自支撑的HCG薄膜作为正极集流体。多孔石墨烯(HPG)和部分氧化石墨烯(POG)均由氧化-高温剥离(还原)法制得,但工艺有所不同,从而分别具有高孔隙率和多官能团的特点。HPG粉体在155℃下负载单质硫后,置于HCG层和POG层之间作为活性物质层;而POG则经过抽滤沉积到商用聚合物隔膜上,防止多硫化物穿过隔膜向负极迁移。

由此制备得到的锂硫电池,其性能上佳,并且循环稳定性良好。HPG的孔隙率达3.51 cm3/g,因而可使硫负载量达到80 wt%,且面负载密度可达5 mg/cm2,因此半电池的首次比容量达到1500 mAh/g,相应的面密度也达到7.5 mAh/cm2,可以有效提高体积能量密度、提高空间利用率。POG中含有大量官能团,可以有效地通过化学键合来与多硫化物结合,从而限制了其向负极的迁移。检测表明,经过400次循环,半电池仍能保留841 mAh/g的比容量。

正极整体由石墨烯骨架构成,因此导电性良好,这在倍率性能中也有所体现。此外,由于避免了金属集流体的使用,电池整体呈现轻质化的特点,这在实际应用中也具有一定意义。相关研究成果在线发表于知名期刊ACSNano上。

来源:低维材料

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