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Nature:沸石模板低温制备高质量3D网状石墨烯

近日,韩国IBS和KAIST的研究者开发了一种以经过离子交换处理的沸石为模板,用气相沉积方法制备3D石墨烯的方法。3D石墨烯在储能、催化等领域具有很大应用潜力,相关研究也时常见诸报端,利用多孔模板进行含碳分子的热解沉积是其一种常见的制备方法。

由这种方法制备的3D石墨烯通常可以较好地复现模板的微观形貌,而通过模板的选用和处理可以有效地调控3D石墨烯的形貌结构。沸石即是一种典型的多孔模板,主要由铝硅酸盐构成,目前已知的有两百多种,各自具有其独特的孔结构和孔径分布,其中微孔的典型尺寸在0.3 – 1.3 nm之间,其高度交联的空间结构以及平滑过渡的曲面使其成为纳米碳材料生长的理想模板。然而,由于沸石的孔径过小,难以容纳许多体积较大的前驱体分子;小分子碳源热解所需温度则通常很高,且其热解反应不再倾向于发生在模板表面。

针对沸石作为3D石墨烯模板的缺点,Kyoungsoo Kim等人对沸石进行了离子交换处理。沸石的晶体结构类似于晶体硅,其晶格上存在的Al3+离子使晶格带上负电荷,因此作为补偿,沸石中存在一定量额外的低价正离子,如Na+、NH4+。Kim等通过离子交换,除去沸石中部分低价正离子,并引入能与小分子烯烃、炔烃、芳香烃发生d-π相互作用的镧离子La3+。这样一来,在气相沉积过程中,小分子前驱体能在表面镧离子La3+的作用下优先吸附于沸石表面(包括微孔),并在较低的温度下被催化分解。最终,Kim等在600℃下用乙炔沉积1小时,去除模板后得到了质量非常高的3D石墨烯网络,其电导率比普通的无定形多孔碳高两个数量级。

这种方法在提高了3D石墨烯产物的质量,同时有效降低了反应温度,工艺较为简单,而沸石是一种成本较低的多孔模板,因此易于放大;产品可用于储能、催化等领域,具有很大的产业化潜力。相关研究成果发表于自然科学领域的国际顶级期刊Nature上。

来源:低维材料

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